Le 5 novembre 1866, après le départ des dames de la Sainte-Union, qui avaient jusque-là dirigé un pensionnat pour jeunes filles à Waremme, quatre religieuses de la jeune congrégation des Filles de la Croix, s’installent dans une modeste maison située à l’angle de l’actuelle rue du Baloir et de la rue Joseph Wauters (appelée alors rue de Huy), sur des terrains de la famille VLIEGEN. (Ce sera le noyau bâti aboutissant au futur Institut Notre-Dame). Elles vont se consacrer à l’instruction et à la formation des jeunes filles.
Les religieuses installent leur couvent dans un local dont on vient à peine d’achever la restauration. Le rez-de-chaussée et le premier étage servent de classes. Le deuxième étage est occupé par les dortoirs. Une chapelle provisoire est aménagée à côté de la cellule des sœurs. Cet Institut sera doté d’un pensionnat.
L’enseignement réservé aux demoiselles vise essentiellement à leur donner une solide éducation religieuses et des connaissances pratiques, bien plus qu’une formation générale.
En 1873, une spacieuse chapelle néo-gothique sera édifiée sur un terrain adjacent au Pensionnat des Filles de la Croix. Les murs de briques sont scandés par des pilastres en tuffeau et soulignés d’une frise d’arceaux sous la corniche.
La même année, la maison destinée au pensionnat sera construite. On y transfèrera alors la chapelle dans la partie supérieure, les dortoirs au deuxième étage, les classes au premier étage et au rez-de-chaussée.